对于叠层电池而言，具有微米级金字塔结构的绒面晶硅，不仅具备与工业标准兼容的优势，而且与纳米绒面晶硅相比，由于增强了陷光效果并降低了反射损失，能够产生更大的光电流。然而，基于工业级绒面晶硅（>1 µm）、采用杂化两步沉积法制备的叠层电池，其认证效率仅为31.6%（开路电压Voc=1.925 V，短路电流密度Jsc=20.30 mA/cm²，填充因子FF=80.9%），远低于纳米级绒面钙钛矿/晶硅（< 1 µm）叠层电池34.58%效率（Voc=1.996 V, Jsc=20.80 mA/cm², FF=83.63%）。上述叠层电池功率转换效率的显著差异，关键在于宽带隙钙钛矿顶电池的薄膜质量，而这很大程度上取决于沉积方法。具体而言，与纳米级绒面晶硅上采用的一步溶液法相比，微米级绒面晶硅上沉积钙钛矿时所采用的两步杂化共蒸发/溶液法，往往导致更小的晶粒尺寸、较差的体相质量和低的光电性能。众所周知，体相内或晶界处的非辐射复合损失是制约当前先进钙钛矿太阳能电池性能的主要因素。一个重大挑战在于，大多数为平面玻璃衬底开发的结晶调控策略，无法有效转移应用到微米级绒面晶硅上。这主要是因为，在此类复杂表面上，无论是通过蒸发法沉积无机骨架，还是通过旋涂或刮涂法沉积有机盐溶液，都难以引入和调控功能性添加剂。因此，开发能够调控钙钛矿薄膜生长、并在微米级绒面晶硅上改善其全厚度薄膜质量的策略，对于应对这些挑战、实现高效叠层器件至关重要。幸运的是，已有大量报道表明，SCN⁻添加剂在玻璃衬底上能够促进结晶和晶粒生长，显示出其在调控钙钛矿结晶方面的关键作用。然而，如何有效引入SCN⁻材料，在微米绒面晶硅上制备大晶粒且保形的钙钛矿薄膜，尚未见报道。

在此，我们采用了一种针对钙钛矿顶电池的“愈合干预”策略，即通过将MASCN溶液施加于预制备薄膜上，实现在绒面晶硅上的保形覆盖。该方法通过奥斯特瓦尔德熟化过程，能够在多种衬底上形成具有少量晶界、低缺陷密度和优异稳定性的高质量钙钛矿薄膜。通过对钙钛矿薄膜的原位表征，我们阐明了该后处理策略实现保形覆盖和大晶粒形成的生长机制。基于该MASCN愈合策略，我们成功制备了有效面积为1.164 cm²的叠层电池，其认证效率达到30.77%，开路电压超过1.915 V，并且在空气中1个太阳光照下、最大功率点处运行超过3,400小时，仍能保持初始性能。

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图1 ：杂化两步沉积过程的示意图以及无机框架和钙钛矿薄膜的截面SEM图像。（a）使用FAI、FABr、MASCN和MACl混合溶液沉积有机盐，随后通过退火过程实现连续生长。（b）使用MASCN溶液对预制备的钙钛矿薄膜进行愈合干预。

图2：MASCN愈合干预钙钛矿薄膜的原位表征。在有机盐沉积和预退火阶段，（a）对照薄膜和（b）目标薄膜在晶硅衬底上的扫描电子显微镜图像。在有机盐沉积和预退火阶段，（c）对照薄膜和（d）目标薄膜的X射线衍射图谱。在手套箱中，使用405 nm激光照射，在有机盐沉积和预退火阶段，（e）对照薄膜和（f）目标薄膜的原位光致发光光谱。（g）从（e）和（f）中提取的对照和目标钙钛矿薄膜在有机盐沉积和预退火阶段随时间变化的荧光波长。

图3 : 钙钛矿薄膜的表征。（a）沉积在晶硅衬底上的对照薄膜和目标薄膜的飞行时间二次离子质谱分析。（b）沉积在晶硅衬底上的对照和目标钙钛矿薄膜的二维掠入射广角X射线散射图谱（X射线入射角为1°）。（c）沉积在晶硅衬底上的对照和目标钙钛矿薄膜的光致发光分布图，有源区面积为0.75 cm × 1.5 cm。（d）沉积在晶硅衬底上的对照和目标钙钛矿薄膜的稳态荧光光谱和（e）时间分辨光致发光光谱。（f）沉积在晶硅衬底上的对照和目标钙钛矿薄膜的准费米能级分裂值。（g）同一批次中对照和目标单结钙钛矿太阳能电池的光伏性能。（h）目标单结钙钛矿太阳能电池的最佳正向和反向电流密度-开压扫描曲线。

图4：器件性能与稳定性。 （a）钙钛矿/晶硅叠层器件结构示意图。（b）目标叠层电池在绒面晶硅上的截面扫描电子显微镜图像。（c）同一批次中对照叠层电池与目标叠层电池的光伏性能对比。（d）未封装目标叠层电池的认证正向和反向电流-开压扫描曲线。（e）目标叠层器件的外量子效率光谱及积分短路电流密度。（f）在100 mW/cm²光照下，目标叠层器件在最大功率点处的认证稳态功率输出。（g）封装后的目标叠层器件在室温空气中、模拟1个太阳光照下，连续最大功率点稳定性测试。